J Hazard Mater：基于3D Ag-rGO-f-Ni(OH)2/NF信号放大和热毛细对流的微流控Pb2+电化学传感平台

      铅离子（Pb²⁺）是一种常见的有毒重金属，可通过食物链进入人体，对肾脏、大脑和神经系统造成损害。世界卫生组织规定饮用水中Pb²⁺的允许浓度为15 µg/L，但某些地区的自来水中Pb²⁺浓度甚至超过800 µg/L。此外，工业废水中的Pb²⁺浓度更高，可能导致鱼类污染。成人血液中Pb²⁺浓度超过300 µg/L时，可能引发学习和行为问题。传统的Pb²⁺检测方法（如X射线荧光光谱法、电感耦合等离子体质谱法等）依赖昂贵仪器和复杂操作，难以实现现场快速检测。因此，开发一种简单、快速且便携的检测技术成为迫切需求。

      近期，中国矿业大学和苏州大学的研究团队共同开发了一种基于热毛细管对流的便携式微流控电化学传感平台，结合3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF复合材料作为信号放大元件用于快速检测铅离子（Pb²⁺）。本研究以Pb²⁺的检测为模型，提出了一种基于智能手机的电化学工作站的微流控电化学传感芯片，利用微流控芯片形成的温度梯度产生的热毛细管对流，实现对Pb²⁺的快速检测。采用一步水热法制备了三维Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF复合材料，并在热毛细管对流的协同作用下进一步放大了电化学信号。热毛细管对流可以加速预富集过程，缩短检测时间（节省300 s的预富集时间）。对Pb²⁺的检测范围为0.001μg/L ~ 2100μg/L，检出限为0.00464 μg/L。为真实的样品中重金属离子的分析提供了一种经济、快速、简便的方法。

• 便携式微流控传感器：基于智能手机的电化学工作站，实现Pb²⁺的快速检测

• 热毛细管对流技术：通过温度梯度加速离子传输，缩短检测时间（节省300秒预富集时间）

• 3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF复合材料：通过一步水热法制备，具有高比表面积和优异导电性，显著放大电化学信号

• 高性能检测：检测范围为0.01 µg/L至2100 µg/L，检出限低至0.00464 µg/L

• 实际应用验证：成功检测河水、鱼类和人血清样品中的Pb²⁺，结果与ICP-MS一致

  
  

图1.（A）三维Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF复合材料的制备;（B）微流控器件的制作;（C）三维Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF微流控传感器用于Pb²⁺的电化学传感

图2.（A）3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF的SEM图；（B）3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF的高倍率SEM图；（C）花状Ni(OH)₂的SEM图；（D-G）3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF的元素映射图谱；（H）3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF的EDX和（I）GO、rGO和3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂的XRD

图3.（A）3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF的XPS全谱、（B）Ni 2 p精细谱、（C）O 1 s精细谱、（D）C 1 s精细谱和（E）Ag 3d精细谱

图4.（A）微流控器件的温度场分布；（B）滤纸间液桥的形成及热毛细对流示意图；（C）数值模拟模型

图5.数值模拟结果：(A) 不同加热电压下的温度场分布（(2) ~ (10) 分别对应 0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、2.8、3.0、3.2 和 3.4 V）； (B) 不同加热电压下的速度场分布（(2)~(10)分别对应0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、2.8、3.0、3.2和3.4 V）以及 (C) 不同加热电压下的流线场（(2)~(10)分别对应0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、2.8、3.0、3.2和3.4 V）

图6.（A）传感器对不同浓度Pb²⁺在0.1 M ABS（pH 5.0）中的DPV信号响应（三个浓度范围：0.01 μg/L至0.5 μg/L（0.01 μg/L、0.05 μg/L、0.25 μg/L、0.5 μg/L），0.5 μg/L 至 50 μg/L（0.5 μg/L、 4 μg/L、20 μg/L、50 μg/L）和50 μg/L至2100 μg/L（50 μg/L、500 μg/L、900 μg/L, 1300 μg/L, 1700 μg/L, 2100 μg/L）以及（B）Pb²⁺的响应峰电流与其浓度的校准曲线

图7.（A - B）在不同潜在干扰物共存下0.1 M ABS（pH 5.0）中50 μg/L Pb²⁺的DPV响应。0.1 M ABS（pH 5.0）中100 μg/L Pb²⁺的DPV响应。 （C - D）重复性，（E）复现性和（F）稳定性。

表1. 使用该传感器和ICP-MS分析真实样品中的Pb²⁺（n = 3）

      本研究成功开发了一种基于热毛细对流的新型便携式智能手机控制微流控电化学传感平台，并成功用于Pb²⁺的监测。整个分析系统由便携式电化学工作站、智能手机和集成微流控芯片组成。该传感平台利用热毛细对流实现了Pb²⁺的快速检测（节省300 s的预富集时间）。此外，还合成了比表面积大、电活性中心丰富、电导率高的3D Ag-rGO-f-Ni(OH)₂/NF，有利于Pb²⁺的充分吸附和检测信号的放大。在优化条件下，该传感器的检测限为0.00464 μg/L，线性范围为0.01 ~ 2100 μg/L，并具有较高的选择性、良好的重复性、重现性和稳定性。最重要的是，这种便携式微流控传感系统可以实现对Pb²⁺的准确、快速检测，为环境、食品和生物医学样品中有毒物质的检测提供了一种很有前途的策略。

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