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英文标题：Electrochemical sensing of cortisol by gold nanoparticle incorporated carboxylated graphene oxide based molecularly imprinted polymer
成果简介
皮质醇（Cortisol, Cor）是人体生理中一种关键的皮质类固醇激素，属于糖皮质激素类，主要由肾上腺皮质分泌，参与免疫响应、中枢神经系统激活、血压调节、葡萄糖代谢和碳水化合物代谢等多种生理过程。作为“压力激素”，皮质醇水平与压力响应密切相关，其异常波动与高血压、心血管疾病、库欣病、艾迪生病、自闭症等致命疾病相关。因此，皮质醇被视为诊断这些疾病的重要生物标志物。然而，现有检测方法如高效液相色谱（HPLC）、酶联免疫吸附测定（ELISA）和荧光分析等，存在灵敏度低、耗时久、成本高、易受干扰物（如多巴胺、胆固醇）影响等问题，且无法实现实时连续监测。尤其在昼夜节律和应激条件下，皮质醇水平变化频繁，传统方法难以满足临床需求。
电化学传感器因其低成本、高灵敏度、微型化和便携性，成为解决上述问题的理想方案。本研究开发了一种基于分子印迹聚合物（MIP）的电化学生物传感器，通过将金纳米颗粒（Au）嵌入羧化石墨烯氧化物（GO-COOH）基底，并结合双功能单体（甲基丙烯酸MAA和甲基丙烯酸甲酯MMA）进行表面印迹聚合，构建了皮质醇特异性识别位点。在最佳的实验条件下，该传感器具有宽的线性范围（10⁻³-10⁻¹⁴ M），检测限低至 0.61×10⁻¹⁴ M，在100倍干扰物存在下，Cor响应电流无明显变化，在血清样本中检测的加标回收率96~101%，与HPLC结果高度吻合。本研究利用分子印迹技术模拟“锁钥机制”，在模板分子移除后形成与皮质醇分子形状匹配的微腔，显著提升了选择性和灵敏度。结合纳米材料的电子传输增强效应，传感器实现了超低检测限和高稳定性，为临床诊断和生命科学研究提供了可靠工具。
研究亮点
双机制协同材料设计：双功能单体（MAA/MMA）通过氢键精准识别皮质醇，形成“锁钥”特异性空腔；纳米复合基底增强传导，金纳米粒子提升电子传导速率结合GO-COOH的大比表面积，电化学活性面积提升至1.346 cm²，增加印迹位点密度。
稳定可靠的实际性能：检测限低至 0.61×10⁻¹⁴ M，比现有技术低2个数量级；具有宽的线性范围（10⁻³~10⁻¹⁴ M）；在100倍浓度的多巴胺、胆固醇等干扰物存在下，Cor响应电流无明显变化；具有良好的重复性和再现性（RSD<3%）。
临床验证与实用性：在血清样本中检测的加标回收率96~101%，与HPLC结果高度吻合（RSD<3%）；13分钟内完成检测，快速响应支持即时诊断场景应用。
图文解析
图 1. Cor-MIP合成过程示意图。
图 2. GCE电极修饰Cor-MIP的示意图。
图 3. GO、GO-COOH、Au/GO-COOH、烯丙基化Au/GO-COOH、Cor-MIP、Cor-NIP及含Cor的Cor-MIP的FTIR（左）和XRD（右）
图 4. (A) GO、(B) GO-COOH、(C) Au/GO-COOH、(D) 烯丙基化Au/GO-COOH、(E) 含Cor的Cor-MIP、(F) Cor-MIP、(G) Cor-NIP的FE-SEM。
图 5. (A, B) 含Cor的Cor-MIP、(C, D) Cor-MIP、(E, F) Cor-NIP的三维与二维AFM图像。
图 6. 含Cor的Cor-MIP与Cor-MIP的EDS能谱。
图 7. (A) Cor-MIP、含Cor的Cor-MIP及Cor-NIP的氮气吸附-脱附等温线；(B) 热重分析（TGA）曲线。
图 8. (A, B) 在含有5 mM [Fe(CN)6] 4-/3-和0.1 M KCI溶液中不同修饰电极的EIS图和(C, D) CV图。
图 9. (A) 不同修饰电极在5 mM Cor溶液中的EIS图和 (B) CV图。
图 10. (A) Cor-MIP修饰电极在不同扫速下的CV响应；(B) 峰电流与扫速平方根的线性关系；(C) 50次循环稳定性测试。
图 11. 实验条件优化。(A) pH值；(B) 孵育时间；(C) 洗脱时间对Cor-MIP修饰GCE电化学响应的影响。
图 12. (A) Cor-MIP在Cor溶液中的DPV分析；(B) 氧化峰电流与Cor浓度的校准曲线。
图 13. (A, B) Cor-MIP修饰传感器的选择性测试；(C) 重现性；(D) 稳定性
表 1. 人类血清样品中Cor含量的测定。
研究结论
本研究通过纳米材料（GO-COOH/AuNPs）与MIP技术结合，成功构建了高灵敏、高选择性的皮质醇电化学传感器。电化学测试（LOD达10⁻¹⁴ M）和实际样本验证（血清回收率96–101%）表明其临床应用潜力，为生物标志物皮质醇的检测提供了新策略。该传感器突破了传统皮质醇检测方法的局限，实现了超灵敏、高选择性、快速且稳定的检测性能，为生物标志物传感器的开发提供了新思路，尤其适用于临床实时监测与便携式设备集成。
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