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英文标题:Inulin-based hydrogel e-skin for human-machine interaction

成果简介
随着柔性可穿戴电子、智能人机交互产业的快速发展,水凝胶电子皮肤因兼具类生物组织的力学柔性与本征应变传感特性,成为健康监测、体感交互领域的核心界面材料。但传统合成水凝胶普遍存在生物相容性不足、残余单体存在细胞毒性的临床应用局限。同时,天然多糖基水凝胶又普遍面临力学强度薄弱、导电性能不足、难以兼顾高灵敏度与长期佩戴稳定性的技术瓶颈。对此,东北大学田野团队联合中国医科大学刘若楠课题组,依托丙烯酰胺 / 菊粉半互穿网络体系(PIPC),引入氯化胆碱与柠檬酸钾构建离子导电协同网络,制备了一种兼具高生物安全性、强力学性能与优异传感特性的菊粉基多功能水凝胶电子皮肤。
该水凝胶依托半互穿网络结构与离子协同增强机制,实现了力学与导电性能的同步突破,极限拉伸应变达 1552%,断裂强度约 60 kPa,韧性较纯聚丙烯酰胺水凝胶提升 7.4 倍,同时具备低滞后、高抗疲劳的循环稳定性;离子导电网络赋予材料 5.2 S/m 的电导率,应变传感系数(GF)达 5.54,响应时间与恢复时间分别低至 140 ms 与 160 ms,可精准捕捉微小形变与大范围运动信号。天然菊粉多糖的引入显著优化了材料生物相容性;材料同时具备广谱基底粘附性能,在猪皮表面粘附强度达 10.9 kPa,优于传统医用胶带,且兼具抗冻性与优异保水能力,可适配复杂穿戴环境。此外,依托水凝胶的高灵敏应变传感机理,搭配基于 ESP32-S3 芯片的蓝牙多通道无线传感模块,无需额外外场刺激即可实现手指、手腕、肘部、踝部、颈部等多多维度运动的实时监测。此外,通过手势信号的实时解析,该水凝胶成功实现了仿生机械手同步精准控制、体感游戏交互、SOS 紧急求救信号识别等多元化人机交互功能。
本研究破解了天然菊粉基水凝胶 “力学强度弱、导电性能差” 的固有短板,以单一水凝胶体系同步实现了强力学韧性、高灵敏传感与多场景人机交互功能的集成,为体表无创健康监测、智能可穿戴交互提供了安全可靠的新材料方案,也为多糖基柔性电子皮肤的临床转化与工程应用开辟了新的技术路径。
研究亮点
材料设计创新:创新性构建菊粉 / 聚丙烯酰胺半互穿聚合物网络,引入氯化胆碱与柠檬酸钾构建离子导电体系,通过氢键物理缠结、离子配位与静电作用的多重动态交联协同。同时破解了天然菊粉水凝胶力学强度弱、本征导电性差的固有瓶颈,在保留多糖低毒、高生物相容性优势的前提下,实现了力学韧性与导电性能的同步量级提升。
高生物安全与优传感性能的协同突破: L929 细胞存活率超 98%、无细胞毒性。材料实现 1552% 超高拉伸应变、5.2 S/m 优异电导率,应变传感因子(GF)达 5.54。此外,其传感响应 / 恢复时间低至 140 ms/160 ms,兼具广谱基底粘附性、抗冻性与优异抗疲劳稳定性。
全无线一体化的人机交互系统落地:搭配 ESP32-S3 无线传输模块搭建无外场依赖的柔性传感系统,实现手指、腕部、颈部等多关节多维度运动的实时精准监测。并成功落地仿生机械手同步控制、体感游戏交互、SOS 紧急求救信号识别三大典型人机交互场景,为智能可穿戴、康复监测与应急交互提供了可落地的材料与系统方案。
图文解析

图 1 PIPC 水凝胶的制备与表征流程
a) PIPC 水凝胶的制备过程示意图;b) PAM、PI、PIC、PIP 与 PIPC 水凝胶的傅里叶变换红外(FTIR)光谱;c) PIPC 水凝胶的 X 射线光电子能谱(XPS)全谱;d) PIPC 水凝胶的 O 1s 高分辨能谱;e) PIPC 水凝胶的 N 1s 高分辨能谱;f) PIPC 水凝胶的 C 1s 高分辨能谱

图 2 PIPC 水凝胶与对照组的抗冻性能及生物相容性
a) 降温过程中 PIPC 水凝胶与对照组的差示扫描量热(DSC)曲线;b) 升温过程中 PIPC 水凝胶与对照组的差示扫描量热(DSC)曲线;c) 培养第 1 天与第 3 天的 L929 细胞活 / 死染色图像;d) 细胞存活率评估结果

图 3 PIPC 水凝胶与对照组的力学性能
a) 拉伸与压缩行为示意图;b) PAM、PI、PIP 与 PIPC 水凝胶的拉伸应力 - 应变曲线;c) PIPC 水凝胶的弹性模量与韧性;d) 拉伸应变统计;e) 拉伸强度统计;f) 韧性统计;g) 弹性模量统计;h) PIPC 水凝胶在不同应变水平(100%、300%、500%、800%、1000%)下的拉伸疲劳耐久性能;i) 不同拉伸区间下 PIPC 水凝胶的拉伸曲线;j) 300% 应变下 50 次拉伸循环的应力 - 应变曲线;k) PIPC 水凝胶的压缩应力 - 应变曲线及弹性模量分布;l) 20% 加载应变下 50 次压缩循环的压缩形变行为;m) 不同应变(10%、20%、30%、40%、50%)下 PIPC 水凝胶的压缩应变曲线

图 4 PIPC 水凝胶与对照组的粘附性能
a) PIPC 水凝胶在多种材料表面的粘附测试;b) 水凝胶在不同基底表面的粘附机理;c) 水凝胶搭接剪切测试示意图;d) 不同组分水凝胶的粘附性能对比;e) 不同菊粉含量水凝胶在硅胶表面的粘附强度测试值;f) 不同基底表面的粘附强度对比;g) 4 次循环粘附后,PIPC 水凝胶在玻璃、铜箔与硅胶表面的粘附性能对比

图 5 PIPC 水凝胶传感器的传感性能
a) 不同应变下 PIPC 水凝胶的相对电阻变化与应变因子(GF);b) PIPC 水凝胶传感器的响应时间与恢复时间;c、d) 小应变(10%~30%)与大应变(100%~500%)分级循环加载下 PIPC 水凝胶的相对电阻变化;e) 不同应变速率(60~240 mm/min)下拉伸至 100% 应变时 PIPC 水凝胶的相对电阻变化;f) 100% 应变下循环拉伸过程中 PIPC 水凝胶的电阻变化;g) 不同压缩应变(10%~50%)分级循环加载下 PIPC 水凝胶的相对电阻变化;h) 20% 应变下 1500 s 循环压缩过程中 PIPC 水凝胶的电阻变化;i) 不同类型水凝胶多项性能的五维雷达图对比分析

图 6 用于机械手控制的 PIPC 水凝胶传感器
a) 不同手指弯曲角度对应的信号响应;b) 不同角度下的弯曲保持性能;c) 人机交互过程中的手势与信号变化;d) 基于 ESP32-S3 的 PIPC 水凝胶传感器实时人机交互接口的硬件逻辑与系统架构;e) 佩戴于手指上的 PIPC 水凝胶传感器实物图

图 7 基于手势识别的多功能交互系统
a) 通过手指控制游戏中角色的运动;b) 基于手势识别的多功能交互系统组成;c) 基于 PIPC 水凝胶的 SOS 紧急求救系统电路图与原理图;d~f) SOS 紧急救援系统的触发过程;g) 紧急救援系统触发 “SOS” 紧急信号
研究结论
本研究针对天然菊粉基水凝胶力学强度薄弱、本征导电性能不足的固有缺陷,通过构建丙烯酰胺-菊粉半互穿聚合物网络,引入氯化胆碱与柠檬酸钾构建离子导电协同体系,借助氢键物理缠结、离子配位与静电作用的多重动态交联协同效应,成功制备出综合性能优异的 PIPC 多功能水凝胶。实验结果表明,该水凝胶在实现 1552% 极限拉伸应变、59.7 kPa 断裂强度与 5.2 S/m 电导率的同时,保持了 98% 以上的细胞存活率与良好的生物安全性。此外,对多种无机与生物基底均具备稳定的界面粘附能力,且兼具抗冻性、保水性与优异的抗疲劳循环稳定性。然后,其应变传感因子在高应变区间最高可达 7.9,响应与恢复时间分别低至 140 ms 与 160 ms,可精准识别不同幅度的人体运动信号;在此基础上搭配 ESP32-S3 无线传输模块搭建的柔性传感系统,进一步验证了该水凝胶在机械手同步控制、体感游戏交互、紧急求救信号识别等智能人机交互场景的应用可行性。本研究提出的半互穿网络 - 离子协同增强策略,为天然多糖基导电水凝胶的性能优化提供了新思路,所开发的 PIPC 水凝胶电子皮肤在生物医学监测、运动康复、智能人机交互等领域具备广阔的应用前景。
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