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英文标题：Air-permeable hydrogels through viscoelastic phase separation of aerogels
成果简介
水凝胶是生物医用界面的核心材料，但水环境中非极性气体溶解度与扩散系数极低，传统单相水凝胶透气性能存在理论上限，高含水体系下透气孔道易遇水塌陷，透气度与含水率存在固有制衡关系，严重限制其在长效可穿戴监测、伤口敷料、组织工程等场景的应用。
针对该瓶颈，本文基于粘弹性相分离（VPS）策略，构筑疏水气凝胶三维连续通气网络，研发出一类高含水、高透气的新型VPS透气水凝胶。在70 vol%高含水率条件下，该材料氧气渗透率可达185 barrer，较传统单相水凝胶提升一个数量级，透气性能优于主流商用硅水凝胶。微观表征证实，疏水气凝胶刚性骨架可物理支撑气道、避免孔道遇水坍塌，高分子表面活性剂能够抑制气凝胶颗粒上浮团聚；调控8 h相分离时间可构筑最优连续通气网络。材料力学模量为10–100 kPa，与人体皮肤高度匹配，经万次循环拉伸后透气度仅衰减5%，长期浸水仍可维持完整透气孔道。体外生物相容性实验证明VPS水凝胶无细胞毒性，不会抑制成纤维细胞活性；为期10天人体穿戴实验表明，材料可快速疏导汗液、消除皮下湿热堆积，有效保护皮肤屏障，穿戴舒适度显著优于市售硅凝胶与水胶体贴片。基于该材料制备的心电电极在出汗骑行工况下可抑制汗液引发的界面阻抗漂移，连续10天佩戴仍能输出高信噪比心电信号，精准区分睡眠、行走、运动、工作等生理状态。此外，材料稳定共存的富气-富水双相结构赋予其独特超声成像、水下声学驱动功能，拓展了超声诊疗等生物应用方向。
总之，该材料为长效体表心电监测贴片、医用伤口敷料、高透氧隐形眼镜等需要持续气体交换的生物医用器件提供全新设计思路，有力推动长周期柔性可穿戴健康监测设备迭代升级有望在慢性创面修复、活体植入材料、声学诊疗器械等更多前沿生物医疗领域实现广泛应用。
研究亮点
原创粘弹性相分离（VPS）微结构构筑策略：受人体肺部结构启发，提出全新自下而上相工程方案，利用动态不对称粘弹性相分离，仅低占比疏水气凝胶颗粒即可构筑连续不塌陷透气网络。刚性疏水气凝胶骨架从力学、热力学双重阻止气道遇水坍塌，搭配高分子表面活性剂抑制颗粒上浮团聚；调控8 h相分离可形成最优连通透气通路。
材料综合性能均衡优异，兼具生物安全、长效稳定与导电多功能拓展： 生物相容性可靠：细胞实验证实无细胞毒性，长期人体穿戴可快速疏导汗液、消除皮下湿热，有效保护皮肤屏障，穿戴舒适度显著优于市售贴片；模量10–100 kPa匹配人体皮肤，万次拉伸循环后透气度仅衰减5%，长期浸水孔道结构完整；可同步实现高透气与优异离子/电子导电性，克服常规导电水凝胶透气大幅衰减缺陷；稳定富气-富水共存体系赋予水下超声成像、声学驱动特色能力，拓展超声诊疗新兴生物应用。
面向长时可穿戴心电监测实现完整应用验证：基于VPS导电水凝胶制备柔性心电电极，解决运动出汗引发界面阻抗漂移、信号失真痛点。骑行运动工况下心电波形完整清晰，连续10天佩戴仍输出高信噪比信号，可精准区分睡眠、行走、工作、运动多类生理状态。区别于短期贴片产品，材料透气优势支撑数天连续生理监测，大幅降低皮肤刺激；除体表心电传感外，在伤口敷料、高透氧隐形眼镜、超声耦合器件等医用场景均具备巨大潜力，为长周期、高舒适度生物医用界面材料提供全新开发范式。
图文解析
图1 多级结构、透气及生物相容性表征
a 跨尺度结构与透气机理：展示VPS水凝胶从宏观、微米网络到纳米疏水孔的层级结构，对比亲水/疏水通道气体渗透热力学差异，标尺200 nm。
b 透气性能对比：不同含水率下传统水凝胶、硅水凝胶、VPS水凝胶的氧气渗透率散点，虚线为传统材料理论上限。
c 商用产品对标：VPS水凝胶与多款医用敷料、隐形眼镜材料透气柱状对比，n=3，误差为标准差。
d 多形态实物：薄膜、贴片等样品及人体佩戴照片，标尺2 cm。
e 细胞相容性：NIH 3T3细胞24 h活死染色定量，两组细胞活性无显著差异（P=0.49）。
图2 气凝胶网络相分离演化规律
a 相分离模式对比：常规相分离形成孤立颗粒；VPS依靠动力学差异提前构筑连通透气网络。
b 形貌演变：分散-成网-解离三阶段光学显微图，标尺100 μm。
c Micro-CT三维重构：0/8/24 h网络结构，多色区分不同尺寸连通骨架。
d 网络占比统计：不同时长各级气凝胶网络体积占比，n=3。
e 拓扑量化：欧拉特征数随相分离时间变化，反映网络连通度。
f 工艺优化：2 wt%、4 wt%气凝胶体系透气性能随制备时间变化曲线。
图3 制备、力学、透气与导电综合性能
a 制备流程：气凝胶分散液经VPS成网后填充高分子前驱液制得复合水凝胶。
b 锁水测试：VPS网络可抑制受压渗水，对比普通填充体系。
c 多基材适配：PVA、海藻酸盐等多种VPS水凝胶透气提升效果。
d 水汽透过率：VPS与市售硅、聚氨酯贴片对比。
e 模量匹配：不同气凝胶含量样品与纯PVA弹性模量对比。
f 柔性展示：材料弯折、折叠、拉伸实拍，标尺1 cm。
g 疲劳稳定性：万次拉伸循环后透气衰减测试。
h 水下稳定性：无孔、普通多孔、VPS水凝胶水下孔道留存对比。
i 离子导电平衡：传统离子水凝胶与VPS同步实现高透气、高电导。
j 电子导电对比：高分子/金属/碳基导电材料与VPS性能散点图。
k/l 导电填料对比：PEDOT:PSS、银薄片分别随机共混与VPS复合的电导率柱状图。
注：c/d/e/g/k/l图n=3，误差棒为标准差。
图4 人体穿戴与心电监测验证
a 人体测试贴片佩戴位置示意图。
b 运动前后皮肤红外热成像，测温区间17.4–32.8 ℃。
c 贴片覆盖区域皮肤温度剖面曲线。
d 运动前后皮肤实拍，对比硅贴片与VPS水凝胶，标尺1 cm。
e 汗液疏导机理：硅贴片积汗，VPS可双向通透水汽。
f 穿戴舒适度主观评分，VPS舒适性显著更优。
g/h 24 h佩戴后皮肤经皮失水、含水量恢复曲线，灰色为健康区间。
i 皮肤生理指标偏离度定量对比。
j 商用与VPS心电电极实物对照。
k 骑行出汗心电测试实景。
l 商用电极静息/运动信号，运动干扰严重。
m VPS电极全程稳定心电波形、心率及QT间期曲线。
n 连续10天全天心电与心率记录。
o 睡眠、行走、工作、运动四类典型心电信号片段。
研究结论
本研究开发粘弹性相分离（VPS）构筑方法，仅低占比疏水气凝胶即可在70 vol%高含水水凝胶内形成稳定连续透气网络，氧气渗透率可达185 barrer，较传统单相水凝胶提升一个数量级，解决高含水率与高透气性能相互制衡的固有矛盾；该制备路线兼容合成、多糖、蛋白多种水凝胶基材，通用性良好。微观表征证实疏水刚性气凝胶骨架可同时从力学、热力学层面避免孔道遇水坍塌，8 h相分离处理可获得最优连通气道结构；材料弹性模量处于人体皮肤匹配区间，万次拉伸后透气度仅下降5%，长期浸水孔道结构不破坏，机械与结构稳定性优异。细胞活死实验证明VPS水凝胶无细胞毒性；人体穿戴测试显示该材料可高效导出皮下汗液，减轻湿热刺激，皮肤屏障恢复效果优于商用硅基敷料。引入电解质、PEDOT:PSS、银薄片等导电组分后，材料可兼顾高透气与离子、电子双重导电性，打破常规导电水凝胶透气衰减缺陷。采用导电VPS水凝胶制备心电电极，出汗运动环境下不会产生阻抗漂移，连续10天佩戴仍可采集清晰心电波形，能够有效区分睡眠、步行、工作、运动四类人体活动；富气/富水共存双相结构还使材料具备水下超声成像、声学响应能力。
综上，VPS策略从结构根源攻克高含水水凝胶透气孔易塌陷缺陷，材料兼具力学适配、生物安全、长效穿戴、稳定生理传感多重优势，在体表监测、创面敷料、眼科接触镜等气体交换需求型生物器件中具备完整应用可行性。
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