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英文标题：Multi-amplified electrochemical aptasensor for florfenicol detection based on functionalized trimetallic MOF-derived Zn/CoMnN-doped porous carbon and DNAzyme-HCR cascade amplification
成果简介
氟苯尼考（FF）是一种广谱抗生素，其在食品中的残留会带来健康风险，包括免疫毒性和器官毒性。因此，开发高效的检测方法具有重要意义。本研究构建了一种基于多信号放大策略的电化学适配体传感器，该传感器将三金属MOF衍生的Zn/CoMnN掺杂多孔碳复合材料（AuNPs@Zn/CoMnN-PCs）与DNAzyme介导的杂交链式反应（HCR）级联放大技术相结合。这种组合增强了界面导电性，并显著提高了检测灵敏度和特异性。该适配体传感器在1.0 × 10⁻⁵至1.0 × 10³ ng·mL⁻¹浓度范围内表现出良好的线性响应，检测限低至1.97 × 10⁻⁶ ng·mL⁻¹。加标牛奶样品的回收率为96.4%至102.3%。结果表明，这种无酶电化学平台在氟苯尼考残留监测及相关食品安全分析中具有巨大潜力，并为多信号放大适配体传感器在其他抗生素检测中的应用提供了参考。
研究亮点
首次合成三金属MOF衍生多孔碳材料：成功制备了功能化的三金属MOF衍生Zn/CoMnN掺杂多孔碳，并通过原位生长金纳米颗粒（AuNPs@Zn/CoMnN-PCs），显著提升了电极界面的电子转移效率与导电性。
构建无酶DNAzyme-HCR级联信号放大策略：巧妙结合DNAzyme介导的底物循环切割与杂交链式反应（HCR），建立了高效的多层级联信号放大机制，实现了对目标分子的超灵敏检测。
图文解析
示意图1. FF检测过程的示意图，包括：(A)ds-DNA@Mbs的合成；(B)磁分离过程；(C)Thi-NDs的制备。
图1. （A）AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的合成示意图；（B-D）分别是ZnCoMn MOF、Zn/CoMnN-PCs和AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的TEM图像、SEM图像和相应的元素映射图像。
图2.(A-C）分别为ZnCoMn MOF、Zn/CoMnN-PCs和AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的XRD图谱；（D）AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的拉曼光谱；（E）N2吸附/解吸等温线，（F）AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的孔径分布。
图3：(A)AuNPs@Zn/CoMnN-PCs的XPS调查光谱；(B)C1S的高分辨率XPS光谱；(C)N 1 s；(D)CO2P；(E)Mn2P；（F）AuNPs@Zn/CoMnN-PCs中的Au 4f。
图4：(A) 不同修饰电极在含有 0.1 M KCl 的 5 mM [Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻ 溶液中的 (A) EIS 和 (B) CV 曲线：(a) 裸金电极 (AuE)，(b) ZnCoMn MOF/金电极，(c) Zn/CoMnN-PCs/金电极，(d) AuNPs@Zn/CoMnN-PCs/金电极。(C) AuNPs@Zn/CoMnN-PCs/金电极连续 60 圈的 CV 曲线（扫描速率 0.1 V/s）。(D) AuNPs@Zn/CoMnN-PCs/金电极在不同扫描速率（10 至 200 mV/s）下的 CV 曲线。(E) 峰电流与扫描速率平方根之间的线性相关性。(F) 峰电位与扫描速率对数之间的线性相关性。
图5：(A) 不同修饰电极在 5 mM [Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻ 溶液中的 EIS 谱图(B) DPV 响应：(a) 不含 AuNPs@Zn/CoMnN-PCs 时；(b) 含有 AuNPs@Zn/CoMnN-PCs 时。(C) 示意图及 (D) 不同条件下的 DPV 响应：(a) 同时存在 FF 和 Mg²⁺；(b) 存在 FF 但不存在 Mg²⁺；(c) 存在 Mg²⁺ 但不存在 FF。
图6：（A）和（B）电化学适体传感器对不同含量FF的DPV响应；（C）峰值电流与FF浓度对数之间的线性关系。误差线=SD（n=3）。（D–F）评估构建的FF适体传感器的特异性和抗干扰性；再现性；长期稳定性试验。
研究结论
本研究首次合成了一种功能化三金属MOF衍生多孔碳材料（AuNPs@Zn/CoMnN-PCs），并将其与DNAzyme-HCR级联信号放大策略相结合，构建了一种用于高灵敏检测氟苯尼考（FF）的电化学适配体传感器。得益于多金属中心的协同效应和高导电性多孔碳骨架，界面电荷转移性能得到显著改善。同时，DNAzyme介导的底物切割与基于HCR的链组装相结合，实现了高效的多级信号放大。因此，该适配体传感器表现出优异的分析性能，在1×10⁻⁵–1×10³ ng·mL⁻¹范围内呈线性响应，检测限低至1.97×10⁻⁶ ng·mL⁻¹。本研究为将多金属MOF衍生材料应用于无酶电化学信号放大系统提供了一条有效途径，尽管在电极制备重现性、复杂样品中基质干扰的抑制以及器件集成方面仍需进一步优化。展望未来，将该策略与微流控平台及便携式电化学分析仪相结合，可实现抗生素的快速检测，为食品安全监测提供一种有前景的工具。
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