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英文标题:Spiderweb-inspired electronically conductive hygroscopic adhesive for chronic bioelectronic interface

成果简介
长期生理信号监测对于慢性疾病的准确诊断与有效管理至关重要。然而,现有的电极技术面临着显著的局限性:干电极的电化学阻抗高且对皮肤的粘附性差,而湿电极则因水分散失导致使用寿命短。受蜘蛛网吸湿特性的启发,该工作开发了一种导电吸湿性粘合剂(吸湿电极)。该电极通过交联的三维吸湿聚合物网络持续吸收环境中的水分。这种设计借助吸收的中间水在导电聚合物与皮肤组织之间建立电化学桥梁,使其在一年的时间里始终保持低界面阻抗和高粘附能。在使用 1 年后,吸湿电极的比阻抗比湿电极低 82.4 倍。并进一步证实了吸湿电极在长期生物电电位监测和基于肌电图的手势识别中的适用性,突显了其在长期可穿戴电子设备和人机界面领域的广泛应用前景。
研究亮点
蜘蛛网启发的吸湿自维持机制:引入含季铵盐基团的生物相容性离子液体,通过强静电作用自发吸收环境水分,打破了水凝胶必须依赖封装保水的传统局限。
水状态的调控与优化:揭示了3D带电网络对内部水分子状态的调控机制,通过调控中间水与结合水的比率,降低了水分蒸发能,实现了高透水蒸气性、强粘附性与低接触阻抗的兼得。
图文解析

图 1. (A) 金属/碳基干电极、水凝胶湿电极与吸湿电极的工作时间和信号质量对比。(B) 受蜘蛛网原理设计的吸湿电极,其含水量由吸湿性带电分子进行调节。(C) 复水过程,提高了其含水量、粘附力以及信号质量。

图 2. (A) 贴合于人体手臂上的吸湿电极阵列照片及其双层网络结构示意图。(B) 吸湿电极与基于 Ag/AgCl 的湿电极的阻抗谱及相角-频率曲线。(C) 在电压瞬变条件下,不同电极的电刺激电流密度与最大阴极电化学电位偏移关系。(D) 吸湿电极与碳基湿式电极的循环伏安曲线。(E) 应变条件下吸湿电极-皮肤界面阻抗的变化。(F) 室内和室外环境中吸湿电极的复水曲线。(G) 电极复水过程中,吸湿电极-皮肤界面奈奎斯特图的变化。(H) 在不同相对湿度下,电解质电阻、双电层电容和电荷转移电阻的变化。

图 3. (A) 湿电极和吸湿电极的示意图。(B) 比较不同吸湿体系的水蒸气透过率与饱和归一化质量。(C) 湿电极与吸湿电极在大量出汗皮肤上的粘附能变化。(D) 长期使用过程中界面阻抗的变化。(E) 长期使用过程中粘附性的变化。(F) 界面阻抗随监测时间的变化曲线,表明吸湿电极在较长时期内能保持较低的阻抗。(G) 中间水/结合水(I/B)比例随复水时间的变化。(H) 10 Hz 处的界面阻抗及粘附能随 I/B 比的变化。(I) 双电层电容、电解质电阻和电荷转移电阻随 I/B 比的变化。

图 4. (A) 不同生物电电位监测的示意图。(B) 由新鲜以及1年后的湿电极和吸湿电极采集到的未过滤心电图数据。(C) 湿电极与吸湿电极在1年后的心电信号信噪比对比。(D) 由新鲜及1年后的吸湿电极贴片采集到的眼电图数据信噪比对比。(E) 由新鲜及1年后的吸湿电极贴片采集到的脑电图数据 α 峰值噪声比对比。(F) 手势识别过程示意图。(G) 用于全数据集识别的优化模型混淆矩阵。(H 至 J) 由新鲜和1年后的干电极(H)、湿电极(I)以及吸湿电极(J)采集到的表面肌电信号及其时频谱图。(K) 新鲜与1年后的不同电极在六种模型中的预测准确率对比。
研究结论
本研究报道了一种受生物启发的导电吸湿性粘合剂作为一种高保真度、低阻抗的生物电子接口,专为长期生物电电位监测与电刺激而设计。通过构建包含生物相容性离子液体、导电聚合物和甲基丙烯酸化明胶的互穿三维聚合物网络,吸湿电极平台同时集成了低阻抗、高电荷存储以及强界面粘附力,同时确保了其可拉伸性与贴合性。吸湿性通过与水之间的强静电作用,在水分吸收与挥发之间维持平衡,发挥了至关重要的作用,从而使吸湿电极的电化学和力学性能得以维持长达 1 年。该工作发现,交联带电网络的建立通过调节间隙水与结合水的比例,调控了基质内的水状态。该方法赋予了吸湿电极高的水蒸气透过率和自适应皮肤湿度管理能力,使其能够从干燥或出汗状态快速恢复至正常状态。该工作对水状态如何影响粘附性能和电化学性能的探究,不仅为优化皮肤粘合剂提供了宝贵见解,也为设计下一代生物电子接口提供了更广泛的策略。与传统湿电极不同,吸湿电极贴片在超过 1 年的时间里保持了稳定的肌电信噪比,突显了其在包括假肢控制和手语翻译在内的长期电生理应用中的潜力。尽管在韧性、抗疲劳性和抗撕裂性等性能方面仍需进一步改进,但我们将吸湿电极构想为一种用于皮肤贴合设备的长效稳定、低阻抗接口,有望显著延长可穿戴医疗设备和人机界面的使用寿命。
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