Adv Funct Mater：植物粗多糖赋能的水凝胶电极用于长期稳定肌电信号采集

     具有高导电性、柔韧性、良好的皮肤相容性以及长期稳定性的导电水凝胶，对于可穿戴健康监测和人机交互中柔性生物电子界面的可靠生物电信号记录至关重要。然而，基于掺杂物的性能增强往往会破坏水凝胶原有的网络结构，导致导电性、柔韧性、生物相容性与长期稳定性之间存在权衡博弈。

     为解决这一挑战，本工作提出了一种基于植物源多糖内源协同作用的导电水凝胶构建策略。作为代表性体系，该工作引入红花粗多糖构建了明胶/吡咯烷酮羧酸钠（Gelatin/PCA-Na）水凝胶，并将其命名为 GPP。植物源多糖体系包含丰富的亲水基团和活性成分，为水凝胶网络引入了多重氢键及非共价相互作用。因此，GPP 表现出优异的综合性能，其粘附强度达到50kPa，导电率达到6.3S m⁻¹。此外，它在连续佩戴 7 天的测试中能够实现重复的肌电（EMG）采集，且信噪比（SNR）持续保持在30dB以上，表明其具备稳定的皮肤接触和可靠的信号输出。总的来说，本工作为开发安全、舒适且可长期佩戴的生物电子界面提供了一条植物源内源协同的新途径。

• 优异的力学与粘附性：具备与皮肤相匹配的模量（40.6 kPa）和高达 50.1 kPa 的粘附强度，可适应剧烈运动而不易脱落。

• 突出的长效稳定性与抗菌性：实现了连续佩戴 7 天信噪比（SNR）仍保持在 30 dB 以上的高质量 EMG 记录，且对金黄色葡萄球菌等具有良好的抗菌作用，有效抑制微生物污染。

图 1. 基于植物源多糖内源协同作用的 GPP 设计策略。(a) GPP 作为柔性电极用于人体运动过程中的肌电信号采集。(b) GPP 设计中考虑的关键功能需求，包括导电性、粘附性、生物相容性、机械相容性、抗菌能力以及长期稳定性。(c) 红花粗多糖的天然多组分结构，包含多糖链、酚基和酮基。(d) GPP 的微观形成机制。

图 2. GPP 中内源协同作用的分子来源。(a) 红花粗多糖的紫外-可见光谱。(b, c) 多糖、总酚和总黄酮的定量分析。(d) 利用葡聚糖标准品建立用于分子量测定的 GPC 校准曲线。(e) 不同 NaOH 浓度下的刚果红实验。(f) 红花粗多糖、G-P 和 GPP 的傅里叶变换红外光谱。(g, h) GPP 中互穿网络与氢键相互作用的分子模拟。(i) 基于氢键、含氧位点及 Na⁺ 传输提出的 GPP 分子机制。

图 3. GPP 的生物相容性评估。(a) 人类真皮成纤维细胞经不同水凝胶处理 1 天和 3 天后的活/死细胞染色结果。(b) 经不同水凝胶处理 1 天和 3 天后 HDF-a 细胞的活力评估。(c) 应用 GPP 后小鼠背部皮肤的光学图像及组织学染色。(d) 溶血现象的照片及定量分析。(e) 不同水凝胶的抗菌活性。

图 4. GPP 水凝胶的机械性能、粘附性能及长期稳定性。(a) GPP 在皮肤上原位形成的示意图。(b, c) 具有不同红花粗多糖含量的 GPP 水凝胶的流变性能。(d) G-P 和 GPP 水凝胶的拉伸应力-应变曲线。(e) G-P 和 GPP 的 XPS 光谱。(f) G-P 和 GPP 水凝胶在皮肤上的粘附强度。(g) 水凝胶与皮肤界面相互作用的分子模拟。(h, i) G-P 和 GPP 水凝胶在 7 天后的粘附强度与拉伸性能。

图 5. GPP 水凝胶的离子电导率与离子传输机制。(a) 不同红花粗多糖含量的 GPP 水凝胶的离子电导率。(b, c) G-P 和 GPP 水凝胶在肌电相关频率范围内的电化学阻抗谱曲线与阻抗响应。(d) GPP 水凝胶在 7 天储存过程中的电导率稳定性。(e) GPP 在循环拉伸下的电阻响应。(f) 用于水合离子传输的 GPP 多孔互穿多组分水凝胶网络结构。(g) G-P 和 GPP 的 XPS光谱。(h) GPP 中 Na⁺-O 配位、离子通道、跳跃迁移以及 Na⁺ 迁移轨迹的示意图与模拟。(i) G-P 和 GPP 水凝胶中 Na⁺ 的均方位移曲线。

图 6. 基于 GPP 电极的长期肌电监测。(a) 基于 GPP 水凝胶界面的柔性肌电贴片结构设计。(b) 皮肤上对比测试装置，一侧为 GPP 电极，另一侧为商业电极。(c, d) 7 天监测期间的肌电信号与信噪比对比。(e–g) 长时间久坐、半蹲和举哑铃状态下的肌电信号与特征分布。(h) GPP 相比商业电极的性能优势总结。(i–k) 长期佩戴后的多通道肌电分析、均方根强度及频带功率分布。

本研究基于植物粗多糖的内源协同作用，开发了用于长期稳定 EMG 监测的 GPP 水凝胶电极。红花粗多糖中保留的多糖链、酚类、黄酮类及含酮基化合物，通过氢键、物理互穿以及可逆的 Na⁺-O 配位共同调控了明胶/PCA-Na 网络。这种协同调控改善了机械顺应性、粘附性、电导率、保水性以及生物安全性。因此，GPP 表现出与皮肤相匹配的 40.6 kPa 模量、50.1 kPa 的粘附强度以及6.3Sm^-1 的电导率。更重要的是，GPP 在不同运动状态下维持了 7 天的长期稳定肌电记录，具有高信噪比和可靠的多通道信号输出。综上所述，这些结果表明 GPP 集成了可穿戴肌电监测所需的电学、界面、机械和长期记录性能。本工作将植物源粗多糖的天然多组分优势转化为长期、稳定的信号记录性能，为安全、耐用的可穿戴生物电子界面提供了一条新策略。

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