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英文标题：Dual-enhanced multifunctional molecularly imprinted electrochemical sensor with specificity and signal amplification for tartrazine analysis
成果简介
本研究创新性地提出了一种多功能分子印迹聚合物（MMIP），将双功能单体与金纳米粒子（AuNPs）相结合，并与电化学传感平台联用，实现了柠檬黄的快速高灵敏检测。研究通过纳米复合材料、双功能单体和导电纳米粒子的协同作用，成功制备了具有高选择性和低检测限的MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs/GCE电化学传感器，为食品中柠檬黄的安全检测提供了新的技术途径。
研究亮点
双单体协同印迹策略：创新性地引入 o-PD 和 PABA 作为双功能单体，通过多重氢键和 π-π 堆积作用，构建了互补性更强的印迹空腔，显著提升了传感器的特异性（印迹因子 IF 高达 6.06）。
导电纳米材料信号放大：将 AuNPs 原位掺杂于非导电的印迹聚合物层中，有效克服了传统 MIP 膜阻碍电子传递的缺陷，大幅提高了电子转移速率和电化学响应信号。
高性能基底构建：利用 MIL-53(Fe) 丰富的催化活性位点与 MWCNTs 优异的导电性相结合，为传感器提供了稳固的结构支撑和巨大的电化学活性面积（ECSA）。
卓越的检测性能：在最优条件下，传感器展现出极宽的线性范围（0.2–100 μM）和超低的检测限（11.3 nM），且成功应用于饮料和水质等复杂基质的实际检测。
图文解析
示意图1. 制备的MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs/GCE传感器用于TZ检测的示意图。
图1. 基于DFT计算的优化结构：（A）PABA（单体）、（B）o-PD（单体）、（C）TZ（模板）；优化后的（D）o-PD、PABA和TZ的分子静电势分布图。
图2. （A）引入双功能单体的位置。（B）不同摩尔比的o PD和PABA的电流信号。（C）描述MIP和MMIP@Au膜中电荷转移的示意图和简单等效电路模型。（D）MIP EC传感器中不同AuNPs掺杂含量对TZ的电流响应。
图3.（A）COOH-MWCNTs，（B）MIL-53(Fe)@MWCNTs，（C-D）MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs的SEM图像；（E-J）MMIP@Au/MIL53(Fe)@MWCNTs纳米结构的EDS映射图像。
图4.（A）MWCNTs、MIL-53(Fe)、MIL-53(Fe)@MWCNTs的XRD图谱(B)MWCNTs、MIL-53(Fe)、MIL-53(Fe)@MWCNTs、MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs的FT-IR光谱；（C）MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs样品的XPS光谱，（D-I）包括勘测扫描C1s、N1s、O1s、S2p、Au 4f、Fe 2p。
图5：(A) 不同修饰电极在 5 mM [Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻溶液中的循环伏安曲线（电位窗口 0.2–0.6 V，扫速 50 mV/s）；(B) 不同修饰电极的电化学阻抗谱（插图：Randles等效电路）；(C) 不同修饰电极对 50 μM 柠檬黄的响应信号（PBS pH = 3.0，萃取时间 500 s，孵育时间 15 min）；(D) 制备的分子印迹电化学传感器（MIP–EC）与非分子印迹对照传感器（NIP–EC）对柠檬黄的电流响应。
图6：（B)MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs/GCE在不同浓度TZ下的DPV曲线，（B）来自DPV曲线的氧化峰电流与TZ浓度的相应校准曲线。（C-F）MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs/GCE传感器的干扰研究、重复性、再现性和稳定性。
研究结论
本研究开发了一种基于MMIP@Au/MIL-53(Fe)@MWCNTs的新型电化学MIP传感器，用于检测TZ。该传感器通过原位合成的MIL-53(Fe)@MWCNTs纳米复合材料与AuNPs和双功能单体（o-PD和PABA）的协同整合构建。该传感器表现出双重协同效应：一方面，MIL-53（Fe）@MWCNTs纳米复合材料显著增强了快速电子转移，并提供了大的活性表面积，为MIP构建建立了稳定的结构基础；另一方面，双功能单体通过其不同的官能团与TZ分子的特定化学吸附相互作用形成高选择性的MIP识别位点，而AuNPs的掺入进一步调节了MIP的电子传输性质和局部缺陷，显著提高了其电催化活性。研究表明，该传感器在TZ分析中表现出宽的线性范围（0.2至100 μ m），具有低检测限（11.3 nM）和出色的特异性。此外，所制作的传感平台成功应用于真实样品中TZ的快速检测，展示了广泛的实际应用潜力。
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