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英文标题：Highly conductive MXene-Au NPs and high current AuPd NPs/UiO-66 electrochemical sensor combining multiple signal amplification strategies for tetracycline detection
成果简介
四环素(TET)因其价格低廉、毒性小、抗菌作用广泛而成为畜牧业中最常用的抗生素。本文利用多种信号放大策略，将MXene-Au NPs纳米复合材料与信号探针MB/AuPd NPs/UiO-66结合开发了一种用于检测TET的电化学传感器。该传感器使用在多层结构MXene中原位生长的金纳米粒子（Au NPs）作为电极修饰材料。由于该电极修饰材料的比表面积大、导电率高，电流信号明显增加了1.42倍。同时，使用负载亚甲基蓝(MB)的AuPd NPs/UiO-66用作信号探针，它集电流信号高、稳定性好和成本低等优点于一身。接着采用双重信号放大策略来提高传感器的灵敏度。先利用适配体长度较长的优势，巧妙地设计了一个适配体连接三个ssDNA，当目标出现时，三条ssDNA释放，起到三重信号放大的作用。其次利用催化发夹组装(CHA)进行循环后，可将大量信号探针连接到电极上，具有成本低、响应速度快的优点。最终，在目标物存在的情况下，信号探针可以大量附着在电极上，从而提高了信号响应速度。
研究亮点
双金属 MOF 探针：AuPd 合金/UiO-66 载 MB，兼顾高电流、低单金属成本、孔道稳载。
一适体三链释放：利用 Apt 长度优势，1 个 Apt 互补 3 条 ssDNA，靶触发后三重释放即三重预放大。
CHA 无酶循环：磁分离后游离 ssDNA 在电极表面结合 CHA，信号探针大量锚定，免酶、快响应、便宜。
图文解析
示意图1. (A) 改性材料 MXene-Au NPs 的制备。(B) 信号探针 HP2-MB/AuPd NPs/UiO-66 的制备及电化学传感器检测四环素（TET）的过程。(C) 四环素的识别与磁分离过程。
图1. (A) AuPd NPs/UiO-66 的 XPS 全谱；(B) Zr 3d 高分辨谱；(C) Au 4f 高分辨谱；(D) Pd 3d 高分辨谱。(E) 合成所得 UiO-66（黑线）与 AuPd NPs/UiO-66（红线）的 XRD 图谱。(F) MB、UiO-66、AuPd NPs/UiO-66 及 MB/AuPd NPs/UiO-66 的 FT-IR 光谱。
图2.（A）TET的2级结构。（B）TET的3级结构。(C)TET与亲本适体的分子对接。(D)TET和适体之间50个互连的结果。(E)TET和适体之间的氢键。
图3：(A) 不同修饰电极在 5 mM [Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻ 溶液中的 EIS 图谱；(B) 相应 CV 曲线。修饰流程：(a) 裸金电极（AuE）；(b) MXene-Au NPs/AuE；(c) HP1/MXene-Au NPs/AuE；(d) MCH/HP1/MXene-Au NPs/AuE；(e) S1–S3/MCH/HP1/MXene-Au NPs/AuE；(f) HP2-MB/AuPd NPs/UiO-66/S1–S3/MCH/HP1/MXene-Au NPs/AuE。(C) 不同修饰电极在 5 mM [Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻ 溶液中的 EIS 电阻值；(D) 相应 DPV 电流响应：(a) AuE；(b) MXene/AuE；(c) MXene-Au NPs/AuE。(E) 有无目标物 TET 存在时的 DPV 信号响应对比。(F) 不同修饰电极在 0.1 M PBS 中的 DPV 信号响应：Before 为 HP2-MB/AuPd NPs/UiO-66/S1–S3/MCH/HP1/AuE；After 为 HP2-MB/AuPd NPs/UiO-66/S1–S3/MCH/HP1/MXene-Au NPs/AuE。(G) 不同信号探针对 TET 的 SWV 信号响应。(H) 无电极修饰材料时，不同信号探针对 TET 的 SWV 信号响应。(I) 相同 TET 浓度下，三重信号放大与单一信号放大的 SWV 信号对比。
图4：（A）电极上的CHA循环示意图。(B)存在目标物体时的系统示意图。(C)通过琼脂糖电泳验证CHA反应。(D)琼脂糖电泳验证适体和靶标结合。
图5：(A) 不同 TET 浓度对应的 SWV 曲线（浓度范围：0.001 ~ 1000 ng/mL）。(B) 不同 TET 浓度（0.001 ~ 1000 ng/mL）下的响应曲线（插图：传感器峰电流与 lgC_TET 在 0.001 ~ 500 ng/mL 范围内的线性关系，线性回归方程：I = 1.78 lgC_TET + 8.47，R² = 0.995）。(C) 重现性考察（n = 3）。(D) 重复性考察。(E) 信号探针的稳定性研究（n = 3）。
研究结论
本文设计了一种基MXene-Au NPs纳米复合材料的电化学传感器，并结合信号探针MB/AuPd NPs/UiO-66的多重信号放大策略用于检测TET。MXene-Au NPs具有高导电性和大比表面积，其峰值信号在滴落电极前后增加了1.42倍。使用AuPd NPs/UiO-66负载MB作为信号探针，成本低、信号稳定，结果令人满意。此外，还采用了各种信号放大策略。CHA具有成本低、响应速度快、提高传感器稳定性和灵敏度等优点。巧妙地利用适配体的DNA序列将其与三条DNA单链结合。在目标物存在的情况下，这三条DNA单链可以被触发，从而实现信号放大。此外，还在最佳实验条件下对传感器的四个重要特性进行了优化。最终的检测范围为0.001 - 500 ng/mL，检测限为0.789 pg/mL。结果表明，该传感器具有良好的特异性、稳定性、重复性和再现性。所制备的电化学传感器能够实现低浓度TET检测，在环境和食品分析中可能存在的抗生素残留鉴定方面具有广泛的应用潜力。
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