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英文标题:Dynamic Interchain Regulated Responsive Hydrogels With Stable Adhesion and On-Demand Detachment for Comfortable Wearable Sensors

成果简介
随着可穿戴健康监测、人机交互产业快速发展,水凝胶凭借优异的柔性与本征传感特性成为体表电子器件的核心候选材料。但现有水凝胶传感器普遍存在出汗环境下界面粘附失效、信号漂移失真的问题。且湿态稳定粘附与无痛按需剥离长期存在性能制衡,依赖外场刺激的剥离方式也大幅制约了穿戴便捷性与临床转化落地。因此,福州大学赖跃坤、黄剑莹课题组依托 P (AAc-co-SBMA-co-LMA)/ 羧甲基纤维素双网络水凝胶体系(PASLC),采用钠离子介导动态链间相互作用的创新设计,通过静电屏蔽与盐析效应协同调控,研发出汗液自适应响应型智能水凝胶,构建了无刺激按需剥离的柔性可穿戴传感一体化平台。
该自研离子响应水凝胶可利用汗液中钠离子主动强化分子链内聚力、抑制网络溶胀,高湿出汗环境下湿粘附强度达 101.8 kPa,连续 24 h 汗液接触仍保持结构与传感性能稳定;纯水环境下分子链静电排斥作用凸显,15 min 内粘附力骤降至 15.7 kPa,实现无残留、无刺激无痛剥离。材料同时兼具 732% 极限拉伸率、低滞后与优异抗疲劳特性,应变传感系数 GF 达 4.7,大量出汗后仍维持稳定信号输出;细胞存活率超 85%,无皮肤刺激性。此外,依托离子环境触发的溶胀-收缩可逆调控机理,搭配蓝牙多通道无线传感模块,无需额外热、光等外场刺激,即可实时解析多关节多维度运动,精准识别运动类型、幅度与频率,支持紧急求救信号传输;同时可适配海水等高盐极端环境,拓展了海洋作业安全传感等应用场景,经反复循环形变后传感信号与界面性能保持稳定。
综上,本研究攻克了传统湿粘附水凝胶 “强粘附与易剥离无法兼容” 的技术短板,以单一水凝胶体系集成汗液自适应强粘附、高稳定传感、纯水按需无痛剥离三重核心功能,实现了长效无创体表运动监测与健康评估。该材料方案也为运动康复监测、智能人机交互、海洋可穿戴传感等领域提供全新的技术路径。
研究亮点
破解强湿粘附与无痛剥离固有矛盾:首创钠离子介导动态链间调控的 PASLC 水凝胶体系,依靠静电屏蔽与盐析效应协同强化分子链内聚力。该水凝胶在出汗环境下湿粘附强度达 101.8 kPa,24 h 连续汗液接触仍保持结构稳定;纯水环境中 15 min 内粘附力骤降至 15.7 kPa,攻克传统粘附水凝胶 “强粘附必难剥离” 的技术痛点。
汗液自适应高稳定传感新范式:依托离子环境响应的可逆溶胀调控机制,动态形变过程中可维持稳定的电学响应特性。搭配蓝牙多通道无线传感模块,无需热、光等额外外场触发装置,即可精准识别多关节运动的类型、幅度与频率。
面向多场景的穿戴化应用落地:材料生物相容性优良、可完成人体多关节运动监测、步态特征识别、海水环境传感等多场景实测。同时,可支持长期无创体表连续监测,反复循环形变后传感与粘附性能保持稳定,满足运动健康管理、康复功能评估、海洋作业安全等多领域的长期穿戴需求。
图文解析

图 1 水凝胶响应机理与无线传感系统设计。(a) 水凝胶湿粘附策略及溶胀导致粘附失效的示意图;(b) 水凝胶湿粘附与按需脱附过程中分子链基团相互作用的示意图;(c) 无线传感数据接收与多通道运动监测示意图。

图 2 离子调控链间相互作用的机理表征。(a) 不同组分对水凝胶在水与汗液环境中溶胀性能的影响; (b) 不同 pH 环境对水凝胶溶胀性能的影响; (c) 汗液中不同组分对水凝胶溶胀性能的影响(NaCl、乳酸 (LA)、磷酸二氢钠 (NaH₂PO₄)、尿酸 (UA) 的浓度分别为 10.0 g/L、2.0 g/L、1.0 g/L、0.3 g/L、1.0 g/L)(d) PASLC 水凝胶吸汗过程中的原位傅里叶变换红外光谱随时间变化图 (e, f) 由原位红外光谱的时间分辨吸汗数据生成的二维相关光谱 (2DCOS) 同步谱 ; (e) 与异步谱 (f);二维相关光谱图中红色代表正强度,蓝色代表负强度(g); PASLC 水凝胶的红外测试结果(h) PASLC 水凝胶的拉曼光谱 (i); 含不同阴离子的钠盐对水凝胶溶胀性能的影响测试,验证了盐析效对抗溶胀性能的作用 (j) ;密度泛函理论 (DFT) 计算水凝胶分子链间的分子结合能强度;(k) PASLC 水凝胶的差示扫描量热 (DSC) 测试,证明分子链间相互作用增强

图 3 湿粘附性能与按需脱附特性测试。(a) PASLC 水凝胶中 SBMA 含量对粘附性能的影响; (b) PASLC 水凝胶中 LMA 含量对粘附性能的影响; (c) 干燥与汗液环境下 PASLC 水凝胶在新鲜猪皮上的粘附测试 ;(d) 水凝胶在不同液体环境中的粘附切换示意图:汗液环境下水凝胶粘附稳定,水环境下水凝胶可轻易与皮肤分离; (e) 水凝胶在水与汗液中浸泡不同时长后的粘附强度测试; (f) PASLC 水凝胶经干燥、汗液 / 水浸泡 5 min、清水冲洗 2 min 后的 90° 剥离强度测试; (g) 水凝胶单侧接触汗液后的粘附稳定性测试

图 4 传感稳定性与生物相容性评价。(a) 不同拉伸应变下 PASLC 水凝胶的拉伸循环测试; (b) 不同拉伸速率下 PASLC 水凝胶的拉伸循环测试 ;(c) 250 次拉伸循环下的抗疲劳性能测试 ;(d, e) 水凝胶在不同拉伸应变; (d) 与不同拉伸速率; (e) 下的传感稳定性测试;(f) 水凝胶未接触汗液、接触汗液 0 h、0.5 h、1 h 后的应变系数 (GF) 变化测试 ;(g) 大量出汗的长时间运动过程中膝关节运动的实时信号监测; (h) PASLC 水凝胶的生物相容性测试:L929 细胞在浓度为 25 µg/mL、50 µg/mL、100 µg/mL、200 µg/mL、400 µg/mL 的浸提液中培养 24 h 后的细胞存活率。

图 5 多通道无线运动监测与模式识别。(a) 多通道无线传感器设计与信号识别示意图;(b) 通过传感信号判断运动监测方式的原理示意图;(c, d) 多通道监测不同运动过程中腕部传感信号的变化;(e) 不同速度(步行与跑步)下步态频率与幅度的实时监测;(f) 基于信号幅值区分运动强度(高抬腿与深蹲)。
研究结论
本研究构建了 PASLC 离子响应型双网络水凝胶体系,揭示了钠离子介导静电屏蔽与盐析效应协同调控分子链相互作用的响应机理,从根源上破解了可穿戴水凝胶传感器出汗环境粘附失效与无痛按需剥离难以兼容的核心瓶颈。同时,该水凝胶在汗液环境下湿粘附强度超 101.8 kPa,24 h 连续汗液接触仍保持结构与传感性能稳定,纯水环境中 15 min 内粘附力即可降至 15.7 kPa 以实现无刺激便捷剥离。同时,该水凝胶兼具 GF=4.7 的高传感灵敏度、低力学滞后与优异生物相容性,可稳定满足长期体表穿戴需求。此外,基于该材料搭建的蓝牙多通道无线传感系统可精准识别多维度运动模式,且适配海水等高盐极端场景,为柔性可穿戴电子、运动健康监测及海洋传感领域提供了全新的材料设计范式与技术支撑。
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