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近日,香港城市大学Steven Wang教授和北京理工大学姜澜教授团队等在Science Advances发表题为“Laser-architected MXene composite for photoenhanced microsupercapacitor”的研究论文。
DOI: 10.1126/sciadv.ady013

第一作者:原永玖,梁密生,李通
通讯作者:姜澜(北京理工大学)、Steven Wang(香港城市大学)
研究人员通过飞秒激光在液相环境中对MXene与石墨烯氧化物(GO)进行选择性构筑,在同一电极内同时引入二氧化钛(TiO2)光敏相和还原氧化石墨烯(rGO)导电网络,形成三维花状层级结构(LfMT)。该复合材料兼具光响应和电化学储能功能,在光照条件下实现了高达228%的电容提升,并表现出优异的能量密度和循环稳定性,为发展自供能柔性微系统提供了新策略。
在研究中,团队受到自然界层状与花状结构的启发,利用飞秒激光时域整形和参数调控实现材料的微结构与成分可控设计。GO在激光诱导过程中既作为催化剂又作为载体,发生光诱导还原生成rGO,从而进一步提升复合材料的导电性和电容性能。三维花状结构显著增加了比表面积和活性位点,优化了离子传输路径。实验表征与理论模拟表明,该复合电极不仅具备优异的储能性能,还在光照下展现出显著的光催化与光增强储能效应。

图1:LfMT/rGO复合材料的形成过程与形貌示意图。(A) 整形飞秒激光在液相环境中与MXene与GO作用的反应过程。(B) 激光诱导合成LfMT的示意图。(C) 自然界不同花朵的照片。(D) 本实验合成的LfMT不同形貌的扫描电子显微镜(SEM)图像。根据所采用的激光类型与参数的差异,对应产生的LfMT形貌被分别命名/标注。
实验结果显示,LfMT基微型超级电容器(MSC)在光照下的体积电容达到≈2591 F cm⁻3,能量密度高达≈0.518 Wh cm⁻3,循环12,000次后容量保持率超过95%,在大角度弯折下仍能保持97%以上的性能稳定性。器件在光照辅助充电后,能够稳定输出电能并点亮高功率灯泡,展示了“光—储”一体化微能源系统的应用潜力。

图2:光辅助电化学储能增强的机理与实验结果:(A)器件结构示意及电极充电机理;(B)d-LfMT/20光辅助MSC光照充电260s后,在黑暗条件下以不同放电电流密度的恒流放电曲线;(C)不同电流密度下的GCD曲线,对比黑暗(虚线)与光照(实线)工况;(D)有光/无光条件下d-LfMT/20的面积电容随电流密度变化;(E)d-LfMT/20的能量密度与功率密度,对比其他类似电容器;(F)在1 mA·cm⁻²工况下,光充电后于明/暗条件下的放电表现;(G)d-LfMT/20光辅助MSC在有光/无光条件下驱动高功率灯泡的照片;(H)原始MXene/GO与 d-LfMT/20复合材料的优化结构示意;(I)d-LfMT/20复合材料的计算态密度(DOS)。
团队还展示了电极结构与充电机理示意,并系统比较了有光/无光 条件下的恒电流充放电(GCD)行为:在光照下先光充电260s,再于黑暗环境以不同电流密度放电,展现出显著的电容增益与速率保持;相同电流密度下,光照条件(实线)相较黑暗条件(虚线)具有更长的放电时间与更高的面积电容。Ragone图对比显示,d-LfMT/20光辅助MSC的能量/功率密度区间优于多种同类器件。在1 mA·cm⁻²工况下,器件完成光充电后能够在明暗两种条件下稳定放电。密度泛函计算进一步表明,d-LfMT/20复合材料相较原始 MXene/GO的能带结构得到优化,态密度(DOS)提升与缺陷工程共同支撑了光生载流子分离与离子存储过程的协同增强。
本工作以“材料-结构-器件”的一体化设计,打通了光吸收-载流子分离-离子存储的关键链路,展示了光致增强微型超级电容器的高性能与高稳定性,可直接应用在可穿戴/柔性电子、微型传感与光伏-储能一体化等场景中。可调控的激光-材料原位构筑路线,可推广至更多2D/3D功能材料与异质结体系,服务光-电-化学耦合器件的系统集成,为发展高效、可持续的微能量系统提供了新策略。





