Chem Eng J：基于不对称粘附导电水凝胶的摩擦纳米发电机，用于多功能传感与帕金森步态诊断

在可穿戴健康监测领域，实现长期舒适与安全的关键挑战之一在于不对称粘附界面的构建。传统的对称粘附材料因整个表面都具有强粘附性，容易导致污染物积累。本研究利用创新的动态化学梯度自组装策略，在聚丙烯酸-壳聚糖体系中构建了一种上表面共价强粘附（53.2 kPa）、下表面自发沉降抗粘附（2 kPa）的不对称粘附界面。基于此，开发了一种导电水凝胶，兼具优异的力学性能（断裂伸长率2135%）和高电导率（1.2 S/m），可用于监测人体多种运动，并能作为皮肤表面电极长期高保真采集心电（ECG）和肌电（EMG）信号。此外，基于该水凝胶制备的摩擦纳米发电机（TENG）兼具能量收集与压力传感功能。研究进一步设计了一套集成柔性智能鞋垫系统，在帕金森症状监测与诊断中表现出色。结合多种算法模型，卷积神经网络（CNN）在帕金森步态识别中达到了最高准确率（97.4%）。该系统为帕金森步态监测与识别提供了新工具，有助于跟踪康复进程和制定个性化治疗方案，展现了在可穿戴医疗监测领域的突破性应用潜力。

• 不对称粘附水凝胶设计：采用“自沉降梯度聚合诱导相分离”策略，在PAA/CS/OGA/LS/NH₂-SiO₂多元体系中，利用组分密度与反应动力学差异，自发形成上表面强粘附（53.2 kPa）、下表面抗粘附（2 kPa）的水凝胶，避免了传统层压工艺的界面缺陷。

• 多功能集成：该水凝胶集成了优异力学性能（2135%应变、181 kPa强度）、高导电性（1.2 S/m）、自愈合、抗菌性以及不对称粘附特性，可同时作为应变传感器、生物电极和TENG核心材料。

• 帕金森步态智能诊断系统：构建了包含48个传感单元的柔性智能鞋垫，结合深度学习算法（CNN、LSTM、MLP）实现对正常步态、冻结步态、震颤步态、僵硬步态的高精度识别（CNN准确率97.4%）。

  
  

图1. PACL水凝胶的设计与应用示意图。（a）PACL水凝胶的制备过程及内部交联网络结构。（b）水凝胶不对称粘附行为示意图。（c）水凝胶作为可穿戴传感器用于电生理信号采集。（d）帕金森病步态监测与识别应用。

图2. PACL水凝胶的表征。（a）PAA、PAC、PACL水凝胶的SEM-EDS元素分布图（C、N、O、S）。（b）FT-IR光谱。（c）时间扫描流变测试。（d）频率扫描测试。（e）应变扫描测试。（f）XRD图谱。（g）XPS C1s和O1s分峰拟合谱。（h）DFT计算各组分间相互作用能。

图3. PACL水凝胶的力学性能。（a-c）PAA、PAC、PACL水凝胶的拉伸应力-应变曲线、杨氏模量与韧性对比，PACL拉伸强度181 kPa，断裂伸长率2135%。（d-f）不同LS含量（1.0-2.5 wt%）对拉伸性能的影响，最佳LS含量为2.0 wt%。（g-h）不同应变下（200-1000%）的循环加载-卸载曲线及能量耗散。（i-j）100次连续拉伸循环测试，展现低滞后与优异抗疲劳性。（k-l）压缩性能及100次循环压缩测试。

图4. PACL水凝胶的粘附性能。（a-b）不对称粘附行为示意图及上下表面与皮肤粘附照片。（c）水凝胶粘附于猪皮上可承受拉伸、扭曲、弯曲。（d）在毛发皮肤、压缩皮肤上的粘附表现，以及在纹路基底上的共形粘附对比。（e-f）水凝胶对多种工程材料与生物组织的粘附展示。（g）搭接剪切测试示意图。（h-i）不同基底上的搭接剪切曲线与粘附强度（木材上最高53.2 kPa）。（j）粘附机理示意图。

图5. 抗菌、自愈合与导电性能。（a）抗菌机理示意图。（b）不同水凝胶对大肠杆菌与金黄色葡萄球菌的抑菌圈。（c）水凝胶切断与重新接触后的自愈合行为。（d）LED电路演示电自愈合。（e）内部导电通路离子迁移示意图。（f）不同LS含量下的电导率（最高1.2 S/m）。

图6. PACL水凝胶的传感性能。（a）传感测试装置示意图。（b）相对电阻变化与应变关系曲线，GF分段拟合：0-600%为1.79，600-1200%为4.86，1200-1800%为6.74。（c）0-300%步进应变响应。（d-e）不同拉伸速率下的响应。（f）响应时间200 ms。（g-h）小应变（15-75%）与大应变（150-1200%）下的循环响应。（i）250%应变下1000次循环稳定性测试。（j-l）不同应变（4-60%）与速率下的压力传感响应。

图7. 基于PACL水凝胶的摩擦纳米发电机（TENG）。（a）TENG结构与工作原理示意图。（b-d）不同压力（1-50 N）下的开路电压、短路电流与转移电荷（最高126.44 V，7.02 μA，187.53 nC）。（e）不同接触频率（0.5-4 Hz）下的输出电压。（f）4 Hz下12000次循环耐久性测试。

图8. 生物电信号监测应用。（a）ECG与EMG监测示意图。（b）水凝胶电极与皮肤粘附及无残留剥离。（c-d）L929细胞活/死染色与存活率（97%）。（e）溶血测试（溶血率2%）。（f）水凝胶电极与商用电极ECG波形对比。（g-i）EMG测试及不同握力下的肌电信号。

图9. 智能鞋垫与帕金森步态识别。（a）系统工作流程示意图。（b）四类步态（正常、冻结、震颤、僵硬）的8通道足压时序曲线。（c）单帧足底压力热图。（d）四类步态的时间-压力热图。（e）LSTM、MLP、CNN模型分类准确率对比（CNN最高97.4%）。（f-h）三种模型50轮训练损失与准确率曲线。（i-k）三种模型的混淆矩阵。

本研究成功开发了一种具有不对称粘附特性的导电水凝胶（PACL），其集成了优异的力学性能（拉伸强度181 kPa，断裂伸长率2135%）、高导电性（1.2 S/m）、自愈合能力、抗菌性以及不对称粘附（上表面53.2 kPa，下表面2 kPa）。该水凝胶可作为可穿戴传感器实时监测人体运动与生理信号（ECG/EMG），并可构建TENG实现能量收集与压力传感（开路电压126.44 V，12000次循环稳定）。更重要的是，基于该水凝胶传感阵列的智能鞋垫系统，结合深度学习算法，实现了对帕金森病典型步态的高精度识别（CNN准确率97.4%）。本研究不仅为新型导电水凝胶的工程化制备提供了创新策略，也拓展了柔性电子材料在智能医疗设备中的应用边界，在数字健康监测、精准临床评估、柔性执行器与人机交互等前沿领域展现出重要的跨学科价值。

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