Chem Eng J：自粘附 PAA-GO@SF 水凝胶的绿色与规模化制备及其在多功能生理监测和人机交互中的应用

      随着可穿戴电子设备、运动监测、医疗监护以及智能机器人的飞速发展，柔性应变传感器已成为下一代健康监测和人机交互（HMI）系统中的核心部件。在众多材料中，水凝胶传感器因其固有的柔软性、类似组织的机械性能以及可调的物理化学特性而备受关注 。然而，许多高性能的水凝胶传感器依赖于复杂的合成聚合物网络，这导致其制备过程繁琐且生物相容性有限，从而限制了它们在生物医学应用和电子皮肤中的实际集成。此外，有些水凝胶传感性能还存在灵敏度不足、线性范围窄、循环稳定性差等问题。因此，开发一种具有优异机械性能和可靠传感性能且绿色、高效、可量产的水凝胶，仍然是一个亟待解决的挑战。

      为此，该工作报道了一种自粘附传感水凝胶，它通过简单的一步法紫外线诱导聚丙烯酸（PAA）和氧化石墨烯（GO）共聚制备而成，并采用丝素蛋白（SF）作为生物分子分散剂和交联剂，以确保网络结构稳定且均匀。由此制备的 PAA-GO@SF 水凝胶具有 120 kPa 的高拉伸强度和优异的灵敏度（GF=3.68），并在超过 1000 次拉伸循环中实现了稳定运行。该传感水凝胶能够实时、高保真地检测生理信号，包括具有明显可辨的 P-QRS-T（P波、QRS复合波和T波）特征的心电图（ECG）波形。基于该水凝胶的传感器阵列贴附在人手上能够让机械手精准地模仿复杂手势，展示了该水凝胶传感器在人机交互（HMI）中的实用价值。该项工作为多功能传感水凝胶提供了一种可量产且环保的策略，在电子皮肤、运动监测和智能机器人领域开辟了新的道路。

• 优异的机械与电学性能：本水凝胶具有 120 kPa 的高拉伸强度和优异的灵敏度（GF=3.68），并在超过 1000 次拉伸循环中实现了稳定运行。

• 环境稳定性：在室温实验室环境下存放长达120天后，水凝胶依然保持完整的传感功能，无明显的信号衰减。

图 1. (a) PAA-GO@SF 传感水凝胶制备过程示意图。(b) PAA-GO@SF 传感水凝胶的应用。 

图 2. 具有不同导电组分与聚合物比例的 PAA-GO@SF 水凝胶的性能。 (a) PAA-GO@SF 水凝胶的拉伸测试与 (a1) 延展性展示。(b–d) 力学性能分析，包括拉伸应力-应变曲线 (b)，以及相应的杨氏模量 (c) 和断裂伸长率 (d)。 (e) 用于阐明水凝胶基质内部化学相互作用的傅里叶变换红外光谱（FTIR）。 (f) 展现内部微观结构的截面扫描电镜（SEM）图片。 (g) 比例为 1 比 4 的样品中碳 、氮和氧元素的能谱（EDS）元素映射图。 (h) 展现在多种基底上强劲黏附力的演示，基底包括塑料杯、塑料盖、载玻片、玻璃小试剂瓶和金属镊子。

图 3. 不同导电组分与聚合物比例的 PAA-GO@SF 传感水凝胶的电学性能与传感性能。(a) GF与导电-聚合物比的关系。(b) 在50 mM AA溶液中还原后具有不同导电-聚合物比的水凝胶的奈奎斯特图。(c) 在 50 mM AA 溶液中还原后，不同配比 PAA-GO@SF 水凝胶的电导率。(d) 比例为 1:4 的 PAA-GO@SF 水凝胶在不同浓度 AA 溶液中的体积溶胀行为。(e) 比例为 1:4 的传感水凝胶在 5%、10%、20% 和 40% 应变下的动态电学响应。(f) 比例为 1:4 的传感水凝胶在 40% 应变、以及1-4mm S^-1测试速度下的动态响应。（g）水凝胶在外加刺激下的响应与恢复时间。(h–j)比例为 1:4 的传感水凝胶在经过室温储存（h）1天、（i）7天和（j）90天后在0%–40%阶跃应变下的ΔR/R₀ 变化。(k)比例为 1:4 的传感水凝胶在25%应变下经过1000次加载循环的循环稳定性。

图 4. 采用比例为 1:4 的 PAA-GO@SF 传感水凝胶进行人体皮肤表面运动及生理信号检测。(a) 所制备的传感水凝胶在人体运动检测中的应用。(b–f) 传感水凝胶在(b) 手指弯曲、(c) 手腕弯曲、(d) 膝盖弯曲、(e) 挑眉以及 (f) 发声不同运动响应下的相对电阻变化。

图 5. 比例为 1:4 的 PAA-GO@SF 水凝胶电极与商业电极的ECG监测性能对比。(a) 使用 PAA-GO@SF 水凝胶电极采集到的具有完整特征波形的ECG图。(b) 使用 PAA-GO@SF 水凝胶电极进行的原位皮肤表面心电监测装置。(c) 使用商业电极采集到的具有完整特征波形的ECG追踪图。(d) PAA-GO@SF 水凝胶电极与商业 Ag/AgCl 电极之间的信噪比（SNR）对比。

图 6. 基于 PAA-GO@SF 水凝胶传感器的人机交互应用。(a) 人机交互应用演示。(b) 无线远程控制机械手工作流程的流程图。(c) 用于实现远程 HMI 抓取动作的多通道水凝胶传感器装置。(d) 可拉伸人机交互系统中五个应变传感器对不同手部动作的实时信号响应。(e) 机械手同步模仿数字手势 1-5，与操作者的手部动作精确匹配。

本研究通过改变导电物质与聚合物的配比，成功实现了具有可调的机械和导电性能的 PAA-GO@SF 传感水凝胶。其中，比例为 1:5 的配比展现出 3.68 的灵敏度系数和良好的导电性，非常适合用于人机交互（HMI）；而 1:3 的配比在超过 1000 次循环中提供了出色的机械鲁棒性；1:4 的配比则平衡了灵敏度与耐用性，适用于长期健康监测。所有配比的线性相关系数均保持在R²≥0.98，且在储存 120 天后仍能正常工作。该自粘附水凝胶能够实现对关节及微弱运动的检测，其电阻变化与弯曲角度成正比；同时能进行高保真心电（ECG）记录，其信噪比（SNR）高于商业 Ag/AgCl 电极；此外，它还可以通过传感器阵列实现对机械手的无线控制，以快速响应和极低串扰的方式模仿人类手势。这项工作为柔性传感材料提供了一种可量产且环保的策略，并为下一代柔性电子器件阐明了“结构-性能-表现”的关系。

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