ACS Nano：快速凝胶、粘附且导电的皮肤电极，用于精准生理信号监测与实时脑控无人机飞行

     导电水凝胶电极是实现人机界面的关键组件。然而，高电导率与良好的力学/粘附性能之间固有的权衡关系，仍然是基于水凝胶的皮肤电极面临的一项重大挑战。为此，本工作开发了一种多功能 MXene/WPU/PAA (MWA) 水凝胶电极，其集卓越的力学性能、强粘附性和优异的电导率于一体。引入的 MXene 纳米片能够诱导自由基聚合，从而在室温下实现快速凝胶化。分析表明，MXene 纳米片与聚合物链之间形成了丰富的氢键，从而增强了水凝胶电极的交联密度和机械强度。该 MWA 水凝胶能够构建稳定的皮肤-电极界面，实现高保真的多模态生理信号监测。其中，表面肌电（sEMG）信号的信噪比（SNR）达到了 36.0 dB，而心电（ECG）信号的信噪比达到了 30.1 dB，性能优于传统 Ag/AgCl 电极。此外，MWA 水凝胶在重复循环和模拟汗液条件下仍表现出出色的粘附性，粘附强度分别达到 94.2 kPa 和 55.5 kPa。MWA 水凝胶电极还展现出精准的脑电（EEG）监测能力，能够通过实时的脑电波解码实现无线无人机飞行控制。本工作为理解 MXene-聚合物相互作用提供了深入见解，并证实了所开发的电极在脑机接口（BCI）领域的广阔应用前景。

• MXene 诱导的室温快速凝胶化：引入的二维 Ti₃C₂T_xMXene 纳米片不仅作为导电填料，还能够充当自由基聚合的催化剂，无需外加热源即可在室温下实现小于 5 分钟的快速凝胶化。

• 卓越的抗汗与长效稳定界面：MWA 水凝胶在模拟汗液条件和重复剥离循环下依然保持了极高的剪切强度。其超低的阻抗和高信噪比（sEMG 达 36.0 dB，ECG 达 30.1 dB）保证了其长达 48 小时监测中的信号保真度。

图 1. （a) 该水凝胶在长期、高质量记录人体电生理信号以及无人机飞行控制中的应用。(b) 粘附机理示意图。(c) MWA 水凝胶对皮肤组织粘附的示意图。(d) MWA 水凝胶的设计理念与化学组成示意图。

图 2. (a) MWA 在室温下的快速凝胶化。(b) 添加 MXene 过程中凝胶形成时的温度变化。(c) WA、MWA 和 MXene 的 XRD 图谱。(d) MWA 和 WA 水凝胶随温度变化以及 (e) 随频率变化的流变测试。(f) MWA 和 WA 水凝胶的小角 X 射线散射曲线与 (g) 二维 SAXS 图像。(h) PAA、WA 和 MWA 水凝胶的傅里叶变换红外光谱。(i) 覆盖 Ti 2p 与 (j) O 1s 轨道的 XPS 光谱。

图 3. (a) WPU 和 PAA 单元的优化结构与静电势分布。(b) 不同 MXene 含量的水凝胶的应力-应变曲线与 (c) 杨氏模量。(d) MXene、PAA 与 WPU 单元之间相互作用的优化结构与 (e) 结合能。(f) 相互作用区域指示器(IRI)与符号(λ²)ρ的三种相互作用能的散点图。

图 4. (a) WA 和 MWA 水凝胶的扫描电子显微镜图像。(b) 小型水凝胶支撑较大负载的图片。(c) MWA、WA 和 Ag/AgCl 凝胶电极的应力-应变曲线对比。(d) 比较 MWA 和 Ag/AgCl 凝胶电极在模拟汗液及使用 48 小时后的粘附性能的图片。(e) MWA 对不同材料的剪切强度。(f) MWA、WA 和 Ag/AgCl 凝胶电极在不同条件下的剪切强度。(g) 相应的杨氏模量。(h) MWA 对不同材料的拉伸强度。(i) 多次剥离循环后的粘附强度。(j) MWA 水凝胶的模量和粘附强度与以往报道的水凝胶对比。(k) MWA、WA 和 Ag/AgCl 凝胶电极的界面韧性。

图 5. (a) MWA 水凝胶与 Ag/AgCl 凝胶电极的电化学阻抗谱曲线及 (b) 奈奎斯特图。(c) 在双相脉冲下获得的循环电荷注入曲线。(d) 上臂举起不同重量时的表面肌电信号及频谱图。(e) 前臂在各种手语手势期间的 sEMG 信号及频谱图。(f) 运动 30 分钟后记录的心电信号及 (g) 对应的信噪比。(h) 与眨眼活动相关的眼电信号。(i) MWA 水凝胶与当前先进的水凝胶及弹性体在六项关键指标上的综合性能对比。

图 6. (a) 基于脑电的无人机控制过程工作流图。(b) MWA 电极与商业导电膏的对比。(c) 在脑电指令下无人机的飞行控制过程。(d) 通道 1 的功率谱密度。(e) 精神集中与休息状态下的脑电信号变化。(f) 飞行控制期间从八个通道记录的脑电信号。(g) 飞行控制期间的脑地形图。(h) 相应的脑电频谱图。

本研究成功开发了一种坚固且多功能的 MXene/WPU/PAA 水凝胶电极，集优异的机械强度、高粘附性和出色的电学性能于一体。MXene 可在室温下诱导快速凝胶化（<5分钟），从而提高了水凝胶电极的制备效率。MXene 纳米片通过氢键在聚合物链之间充当动态交联桥梁，从而在保持高电导率的同时，改善了机械性能和粘附性能。优化的 MWA 水凝胶表现出稳定、低阻抗的皮肤-电极界面，能够实现多模态生理信号监测，包括表面肌电、心电和眼电。与商业导电凝胶相比，MWA 电极可提供更高的信噪比和更优的界面稳定性。该电极能够实现实时的脑电波控制无人机运行，验证了其在人在人机协同中的巨大潜力。

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