Chem Eng J: 仿指尖功能梯度互锁应变传感器用于可穿戴运动监测与智能软体机器人

     针对弹性体基应变传感器因界面粘附不足易在动态运动中分层、水凝胶基传感器又难以兼顾灵敏度与机械耐久性的矛盾，本文提出了一种仿指尖功能梯度互锁结构的水凝胶-弹性体混合应变传感器（FFGS）。该传感器以多孔电纺热塑性聚氨酯（TPU）纤维膜为互锁 bonding 层，一侧渗透自粘附 PAA-NHS 水凝胶形成皮肤/机器人表面粘附层，另一侧与 CNT/TPU 导电传感层复合，并通过紫外固化构建机械互锁、氢键和共价接枝协同的稳固界面。研究表明，该双面互锁结构显著提升了界面韧性和应变传递效率，界面韧性达 468.5 J m⁻²，干皮肤粘附达 138.33 J m⁻²，湿条件下仍保留 80%以上粘附；FFGS 拉伸强度 1.63 MPa、断裂伸长率 475%，在 0–400% 宽可逆工作应变范围内实现高灵敏检测，应变系数最高达 131，响应时间约 100 ms、恢复时间约 150 ms，并具有优异的循环稳定性。基于该结构，FFGS 可稳定监测手腕、手指、膝、肘、肩等关节运动及呼吸、语音、肌肉收缩等细微生理信号，并可集成于软体夹爪，结合 KNN 机器学习实现不同水果的识别与分选，分类准确率达 97%。该工作为同时兼顾强粘附、高灵敏和机械鲁棒性的水凝胶-弹性体混合柔性传感器提供了一种可推广的界面设计策略，推动了可穿戴健康监测、人机交互和智能软体机器人应用的发展。

• 仿指尖功能梯度互锁结构设计与双面异质互穿互锁界面构建。模仿指尖表皮-真皮三维互锁结构，构建“自粘附PAA-NHS水凝胶层—多孔电纺TPU互锁层—CNT/TPU导电传感层”的功能梯度架构；通过水凝胶前驱体与TPU溶液从多孔纤维膜两侧渗透并原位固化，形成机械互锁、氢键和共价接枝协同的稳固界面。界面韧性达468.5 J m⁻²，干皮肤粘附达138.33 J m⁻²，湿条件下仍保留80%以上粘附，实现无需辅助粘附剂的共形贴附。

• 绝缘互锁层消除并联导电通路，突破粘附—灵敏度—机械鲁棒性权衡。利用bonding层的绝缘功能阻断水凝胶粘附层与CNT/TPU传感层之间的并联导电通路，保留CNT/TPU本征压阻响应，使FFGS在0–400%宽可逆应变范围内保持高灵敏检测，GF最高达131，响应时间约100 ms，并兼具良好机械耐久性和循环稳定性，解决了传统水凝胶-弹性体混合传感器难以同时兼顾强粘附、高灵敏和机械鲁棒性的问题。

• 可穿戴多尺度运动监测与软体机器人智能识别应用。FFGS可同时高保真监测细微肌肉活动和大范围关节运动，并可直接集成于软体夹爪外表面；结合KNN机器学习对抓取过程中的应变-电阻信号进行分类，实现不同水果的识别与分选，准确率达97%，展示了其在人机交互、可穿戴健康监测和智能软体机器人感知中的应用潜力。

图1 仿指尖功能梯度互锁应变传感器（FFGS）的材料与结构设计。(a) FFGS结构示意图。(b) 三种粘合结构——非互锁、非功能梯度和仿指尖功能梯度互锁——的界面韧性与应变灵敏度比较。(c) FFGS与皮肤之间的粘附机制，由氢键（物理交联）和酰胺键（共价交联）实现。(d) 展示FFGS在拉伸、弯曲和扭转等大机械变形下柔性的光学照片。

图2 水凝胶与纤维材料之间的界面稳定性。(a) FFGS结构的横截面SEM图像。(b) THS、THI和THHI样品界面形貌比较的SEM图像。(c) THI在单轴拉伸变形下的光学图像。(d) THI、THS和THHI界面剥离过程的代表性光学图像。(e) THI、THS和THHI界面测得的单位宽度剥离力。(f) THI、THS和THHI界面的界面韧性。(g) 复合TPU、纤维TPU膜和纯水凝胶的FTIR光谱。(h) 通过聚合物再接枝和机械互锁形成实现界面强化示意图。

图3 FFGS的力学与粘附性能。(a) FFGS、THI和纯水凝胶的应力–应变曲线。(b) FFGS在25%–200%应变范围内的代表性循环应力–应变曲线。(c) FFGS在50%应变下50次加载–卸载循环的应力–应变曲线。(d) 水凝胶粘附于橡胶、玻璃、纸、塑料和铁等多种基材的照片。(e) 通过T剥离测试测得的水凝胶在多种软材料上的界面韧性，以及(f) 通过标准拉伸测试测得的在刚性材料上的界面韧性。(g) 过程代表性图像、(h) 脱粘力，以及(i) FFGS在猪皮上重复粘附–脱附循环过程中拉伸强度的演变。(j) 干态与湿润人体皮肤上的粘附性能比较。

图5 可穿戴FFGS的实时运动监测性能及人机交互应用。(a) 无粘附层应变传感器和(b) FFGS在监测手腕屈伸循环时的电阻响应。(c) 通过两根线的变化信号控制手指弯曲以展示“OK”手势。(d) 拇指上的FFGS控制相应机械手的“手指”。(e) 通过三根线的变化信号控制手指弯曲以展示“七”手势。(f) 小指和无名指上的FFGS控制相应机械手的“手指”。(g) 通过三根线的变化信号控制手指弯曲以展示“握拳”手势。(h) 食指上的FFGS控制相应机械手的“手指”。

图6 使用FFGS集成软体夹爪的机器学习物体分类。(a) 嵌入FFGS的软体夹爪用于区分不同尺寸的球。(b) 抓取不同尺寸球时传感器的电阻响应。(c) 用于四种水果（番茄、草莓、橙子、梨）识别的智能机械传感软体夹爪。(d) 抓取不同水果时传感器的电响应。(e) 每种水果多次抓取过程中稳态电阻变化的分布。(f) 用于水果分类的实时传感器数据流程。(g) FFGS抓取不同水果时训练数据特征的t-SNE可视化。(h) 水果分类的混淆矩阵。

本文成功开发了一种仿指尖功能梯度互锁结构的水凝胶-弹性体混合应变传感器（FFGS）。该传感器以多孔电纺TPU纤维膜为互锁 bonding 层，一侧渗透自粘附PAA-NHS水凝胶形成粘附层，另一侧与CNT/TPU导电传感层复合，通过原位固化构建了机械互锁、氢键和共价接枝协同的双面异质互穿互锁界面。研究表明，该结构显著提升了界面韧性和应变传递效率，界面韧性达468.5 J m⁻²，干皮肤粘附达138.33 J m⁻²，湿条件下仍保留80%以上粘附。FFGS拉伸强度达1.63 MPa、断裂伸长率达475%，在0–400%宽可逆工作应变范围内实现高灵敏检测，应变系数最高达131，响应时间约100 ms、恢复时间约150 ms，并具有优异的循环稳定性。基于该结构，FFGS可稳定监测手腕、手指、膝、肘、肩等关节运动及呼吸、语音、肌肉收缩等细微生理信号，并可集成于软体夹爪，结合KNN机器学习实现不同水果的识别与分选，分类准确率达97%。本文为同时兼顾强粘附、高灵敏和机械鲁棒性的水凝胶-弹性体混合柔性传感器提供了一种可推广的界面设计策略，推动了可穿戴健康监测、人机交互和智能软体机器人等领域的发展。

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